PT视讯

首页
热点新闻
2019-08-23
我院在国家基金委大科学装置联合项目取得突破近日,在国家基金委网站上公布了......
最新公告
2019-08-11
PT视讯2019级应用物理学专业拔尖人才培养计划实验班报名选拔方案......
站内搜索
学院新闻

中南大学刘敏教授团队在光催化CO2还原研究领域取得重要进展

发布时间:2019-07-25    作者:    来源:    浏览次数:1044    打印


近日,PT视讯刘敏教授团队和武汉理工大学余家国教授团队合作,全面阐述了光催化还原CO2反应中产物选择性调控方面的最新进展,并在国际重要学术期刊《Materials Today》(IF=24.372)发表了题为“Product Selectivity of Photocatalytic CO2 Reduction Reactions”的综述论文(2019,DOI: 10.1016/j.mattod.2019.06.009)。PT视讯为论文第一完成单位,傅俊伟博士为第一作者,刘敏教授为第一通讯作者,武汉理工大学余家国教授为共同通讯作者。

超级截屏_20190725_232312.png

图1 影响光催化还原CO2反应产物选择性的主要因素。


CO2的过度排放严重影响着自然界碳循环的平衡,带来了严重的各种环境问题,尤其是温室效应。利用光催化技术捕获CO2将其转换成有价值的碳氢燃料提供了一个解决碳排放和能源危机的手段。目前,光催化还原CO2得到了广泛的研究,大量的光催化剂被证明具有还原CO2的活性。然而,由于CO2还原过程中还原产物的多样性以及H2O还原产氢竞争反应的存在,使得目标产物的活性和选择性达不到要求。调控光催化还原CO2反应过程中产物选择性对于得到更有价值的碳氢产物具有重要意义。

在这篇综述中,首先详细讨论了光催化还原CO2反应的过程,分析了当前广泛接受的还原路径,总结了产物选择性的计算方法;然后重点综述了控制产物选择性的主要手段,包括光激发贡献,光催化剂能带结构,光生电荷分离效率,反应物的吸附和活化,表面催化反应活性位点,中间产物的吸脱附等。最后展望了调控光催化还原CO2产物选择性的主要挑战。


鉴于上述研究基础,刘敏教授进一步与中南大学化学与化工学院邱晓清教授和汕头大学王小明教授团队合作,通过掺杂诱导石墨相碳化氮(g-C3N4)材料的电荷局域化,从而提高其选择性光催化还原CO2产CH4的性能,并在国际重要学术期刊《Advanced Science》(IF=15.804)发表了题为“Graphitic Carbon Nitride with Dopant Induced Charge Localization for Enhanced Photoreduction CO2 to CH4”的研究论文(2019,DOI: 10.1002/advs.201900796)。PT视讯为论文第一完成单位,傅俊伟博士为第一作者,博士生刘康为共同第一作者,刘敏教授为第一通讯作者,邱晓清教授,王小明教授为共同通讯作者。

超级截屏_20190725_232522.png

图2电荷局域化提高光催化还原CO2产CH4的性能

通过光催化技术将CO2还原为碳氢燃料引起了广泛的关注,因为它为直接利用太阳能合成具有附加值的碳基燃料提供了一条潜在途径。在众多的光催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其具有便宜、无毒、稳定性好等优点而成为一种极具吸引力的无金属可见光光催化剂。遗憾的是,它的光催化效率受到载流子的快速复合和低反应动力学的严重限制。改进g-C3N4的局部电子结构是提高电荷转移和反应效率的有效途径。在此,我们将硼(B)通过与两个配位的N原子配合,注入相邻的三均三嗪单元之间的大空腔中。理论计算证明,在B掺杂g-C3N4中,新的电子激发路径(从N (2px, 2py)到轨道方向相同的B (2px, 2py))比纯g-C3N4中N (2px, 2py)到C 2pz轨道方向容易得多,并且改善了电荷局域化和转移动力学,从而提供了催化反应动力学。此外,B原子掺杂改变了CO(中间体)的吸附,可以作为CH4生成的反应活性位点。1%B/g-C3N4的最佳样品对CH4的选择性较好,CH4产率约为纯g-C3N4的32倍。


上述工作同时获得了博士后创新人才支持计划,博士后面上项目,中组部千人计划,湖南省百人计划,自然科学基金委,中南大学创新驱动计划,以及粉末冶金国家重点实验室的大力支持。


论文相关信息:

Product Selectivity of Photocatalytic CO2 Reduction Reactions, 2019,DOI: 10.1016/j.mattod.2019.06.009

Graphitic Carbon Nitride with Dopant Induced Charge Localization for Enhanced Photoreduction CO2 to CH4, 2019,DOI: 10.1002/advs.201900796






分享到:61.4K